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【中国科学报】科学家揭示催化烯反应酶及其周

作者:365app 发布于:2020-12-06 12:52 点击量:

  作为国家在科学技术方面的最高学术机构和全国自然科学与高新技术的综合研究与发展中心,建院以来,中国科学院时刻牢记使命,与科学共进,与祖国同行,以国家富强、人民幸福为己任,人才辈出,硕果累累,为我国科技进步、经济社会发展和国家安全做出了不可替代的重要贡献。更多简介 +

  中国科学技术大学(简称“中科大”)于1958年由中国科学院创建于北京,1970年学校迁至安徽省合肥市。中科大坚持“全院办校、所系结合”的办学方针,是一所以前沿科学和高新技术为主、兼有特色管理与人文学科的研究型大学。

  中国科学院大学(简称“国科大”)始建于1978年,其前身为中国科学院研究生院,2012年更名为中国科学院大学。国科大实行“科教融合”的办学体制,与中国科学院直属研究机构在管理体制、师资队伍、培养体系、科研工作等方面共有、共治、共享、共赢,是一所以研究生教育为主的独具特色的研究型大学。

  上海科技大学(简称“上科大”),由上海市人民政府与中国科学院共同举办、共同建设,2013年经教育部正式批准。上科大秉持“服务国家发展战略,培养创新创业人才”的办学方针,实现科技与教育、科教与产业、科教与创业的融合,是一所小规模、高水平、国际化的研究型、创新型大学。

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  2020年南昌大学-中国科学院稀土研究院“稀土专项”联合培养博士研究生“申请-考核”制招生公告

  中国科学院上海有机化学研究所生命有机化学国家重点实验室周佳海课题组和美国加州大学洛杉矶分校唐奕课题组、Kendall N. Houk课题组合作,首次表征了自然界中催化Alder-ene反应(烯反应)的酶及其催化氧杂Diels-Alder(DA)反应的同源蛋白,解析了这两类酶及其复合物的高分辨率晶体结构,并通过定点突变实现了周环选择性的逆转,阐明了两类酶如何利用几乎相同的活性位点实现周环选择性的精准控制。日前,该研究成果发表于《自然》。

  周环反应是指具有环状过渡态的协同反应,这类反应在天然产物合成中常常被应用于高效构建多个碳碳键,而且具有较好的立体选择性和区位选择性。自2011年首次鉴定出能够催化DA反应的周环酶SpnF后,科学家先后从多种天然产物的生物合成途径中鉴定出了不同的新型周环反应酶。

  唐奕课题组在这项研究中以多功能周环酶LepI为基础,从真菌天然产物生物合成途径中鉴定出6个具有很高序列相似度的O-甲基转移酶蛋白:PdxI、AdxI、ModxI、EpiI、UpiI及HpiI,同时发现并验证PdxI、AdxI、ModxI催化烯反应,而EpiI、UpiI、HpiI催化氧杂DA反应。

  周佳海课题组解析了烯反应酶PdxI以及氧杂DA反应酶HpiI的apo晶体结构,同时也得到了这两个酶与底物类似物以及产物的共晶结构。

  在此基础上,Houk课题组通过DFT理论计算、分子对接以及动力学模拟,揭示了PdxI/AdxI/ModxI、EpiI/UpiI/HpiI这两组同源性的周环酶因进化上的细微分歧导致了不同周环选择性的分子机制。

  中国科学院上海有机化学研究所生命有机化学国家重点实验室周佳海课题组和美国加州大学洛杉矶分校唐奕课题组、Kendall N. Houk课题组合作,首次表征了自然界中催化Alder-ene反应(烯反应)的酶及其催化氧杂Diels-Alder(DA)反应的同源蛋白,解析了这两类酶及其复合物的高分辨率晶体结构,并通过定点突变实现了周环选择性的逆转,阐明了两类酶如何利用几乎相同的活性位点实现周环选择性的精准控制。日前,该研究成果发表于《自然》。

  周环反应是指具有环状过渡态的协同反应,这类反应在天然产物合成中常常被应用于高效构建多个碳碳键,而且具有较好的立体选择性和区位选择性。自2011年首次鉴定出能够催化DA反应的周环酶SpnF后,科学家先后从多种天然产物的生物合成途径中鉴定出了不同的新型周环反应酶。

  唐奕课题组在这项研究中以多功能周环酶LepI为基础,从真菌天然产物生物合成途径中鉴定出6个具有很高序列相似度的O-甲基转移酶蛋白:PdxI、AdxI、ModxI、EpiI、UpiI及HpiI,同时发现并验证PdxI、AdxI、ModxI催化烯反应,而EpiI、UpiI、HpiI催化氧杂DA反应。

  周佳海课题组解析了烯反应酶PdxI以及氧杂DA反应酶HpiI的apo晶体结构,同时也得到了这两个酶与底物类似物以及产物的共晶结构。

  在此基础上,Houk课题组通过DFT理论计算、分子对接以及动力学模拟,揭示了PdxI/AdxI/ModxI、EpiI/UpiI/HpiI这两组同源性的周环酶因进化上的细微分歧导致了不同周环选择性的分子机制。


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